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Tesi etd-06232008-123755
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Tipo di tesi Tesi di laurea specialistica
Autore MAZZA, LEONARDO
URN etd-06232008-123755
Titolo Photoluminescence Properties of Microcavities with Organic Materials Featuring Vibronic Progressions
Settore scientifico disciplinare SCIENZE MATEMATICHE, FISICHE E NATURALI, FACOLTA'
Corso di studi SCIENZE FISICHE
Commissione
Nome Commissario Qualifica
Prof. Giuseppe La Rocca Relatore
Parole chiave
  • microcavità
  • materiali organici
  • progressioni vibroniche
  • fotoluminescenza
Data inizio appello 2008-07-22
Disponibilità unrestricted
Riassunto analitico
Lo studio dell'accoppiamento forte (\textit{strong coupling}) tra luce e materia in microcavità a semiconduttore organico incomincia nel 1998, con l'osservazione sperimentale (Lidzey et al.) di polaritoni di cavità in nanostrutture il cui materiale attivo era composto da \textit{J-aggregates}.

Nel nostro lavoro ci siamo principalmente interessati ad una classe di esperimenti, eseguiti da Holmes e Forrest a partire dal 2004, in cui il materiale attivo della microcavità era un sottile strato di NTCDA, un cristallo organico con una marcata replica vibronica in assorbimento. In questa situazione è stato possibile osservare \textit{strong coupling} non solo tra la luce e la transizione all'eccitato, ma anche con la transizione accompagnata dalla creazione di un quanto vibrazionale.

Le misure sperimentali sono state seguite da un lavoro teorico (Fontanesi e La Rocca, 2007) che, mediante un approccio semiclassico basato su una matrice di trasferimento, ha riprodotto accuratamente le proprietà ottiche misurate (riflettività, trasmittività) senza l'utilizzo di parametri liberi, salvo lo spettro di assorbimento del film fuori cavità.

La mia tesi si pone come ideale prosecuzione di tale lavoro, effettuando lo studio teorico della fotoluminescenza di tali sistemi. Nonostante al momento non ne esistano misure sperimentali, abbiamo ritenuto interessante procedere in tal senso perché la presenza di repliche vibroniche molecolari permette nuovi processi fisici che può essere interessante analizzare all'interno di una microcavità.

Abbiamo innanzitutto eseguito un'analisi teorica del sistema. La presenza della microcavità aumenta significativamente l'intensità dell'interazione luce-materia, creando stati polaritonici, che non sono altro che fotoni o eccitoni vestiti della loro reciproca interazione. Interazioni di molecole o fotoni con reservoir roto - vibrazionali o con modi elettromagnetici esterni sono stati trattati perturbativamente, dando origine a \textit{scattering rates} fra stati polaritonici. Particolare attenzione è stata data al processo in cui una molecola eccitata decade in uno stato vibrazionale.

L'evoluzione dinamica del sistema è stata studiata con un'equazione di \textit{rate} per le popolazioni polaritoniche che descrivesse, oltre a tutti i fenomeni fisici rilevanti, il pompaggio laser esterno, risonante con alcuni polaritoni dalla natura marcatamente fotonica. Abbiamo considerato due situazioni differenti: nella prima abbiamo supposto che l'impulso del laser durasse un tempo sufficiente al sistema per raggiungere uno stato stazionario, mentre nella seconda abbiamo svolto un'analisi \textit{time-dependent}. In entrambi i casi, la fotoluminescenza proveniente dalla microcavità è stata ottenuta dalle popolazioni calcolate.

Infine, come conclusione del lavoro, abbiamo simulato numericamente la teoria precedentemente sviluppata. Non abbiamo cercato di descrivere una situazione specifica, ma, muovendoci opportunamente nello spazio dei parametri, abbiamo provato a mettere in evidenza come i diversi processi fisici modificassero la fotoluminescenza del sistema. Per quanto riguarda le situazioni standard con due polaritoni, i risultati ottenuti sono in linea con i lavori precedenti. Una menzione particolare meritano i sistemi in cui le molecole componenti il cristallo otticamente attivo presentano una replica vibronica al ground elettronico attiva in processi di fotoluminescenza. Questo processo di fotoemissione, se studiato all'interno di una microcavità, può permettere l'osservazione di caratteristici picchi di luce ad energie inferiori a quelle dei reservoir eccitonici di un quanto vibrazionale. Le analisi numeriche sono corredate di grafici che descrivono, per i vari sistemi considerati, le relazioni di disperione dei modi di cavità (polaritoni, fotoni, eccitoni), le relative popolazioni (per stati stazionari o in situazioni \textit{time-dependent}), gli \textit{scattering rates} più significativi e la fotoluminescenza della microcavità.
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